本所藏内阁大库档案原藏于清宫内阁大库，宣统元年(1909)因大库整修而被移出。清亡后几经转手，一度被卖入同懋增纸厂作还魂纸，最后在首任所长傅斯年先生的奔走下，于民国十八年(1929)自李盛铎手中购入。

这批档案有四千多件明代(1368-1644)文书，三十多万件清代(1644-1911)档册，包括内阁收贮的制诏诰敕、题奏本章、朝贡国表章、内阁各厅房处的档案、修书各馆档案、试题、试卷、沈阳旧档等，而以题奏本章占最大宗。

内阁大库档案内容多涉及一般行政事务，而许多案例并不见于会典或则例，是研究制度史的重要材料，同时对于社会史、经济史或法制史等的研究也极具价值。